Chirale Phononen in Quarz, untersucht von X - Gansu Heilkristall Co., Ltd

Natur (2023)Diesen Artikel zitieren

2 Altmetrisch

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Das Konzept der Chiralität ist in der Natur von großer Relevanz, von chiralen Molekülen wie Zucker bis hin zu Paritätsumwandlungen in der Teilchenphysik. In der Physik der kondensierten Materie haben neuere Studien chirale Fermionen und ihre Relevanz für neu auftretende Phänomene gezeigt, die eng mit der Topologie zusammenhängen1,2,3. Die experimentelle Verifizierung chiraler Phononen (Bosonen) bleibt jedoch trotz ihres erwarteten starken Einflusses auf grundlegende physikalische Eigenschaften eine Herausforderung4,5,6. Hier zeigen wir den experimentellen Nachweis chiraler Phononen durch resonante inelastische Röntgenstreuung mit zirkular polarisierten Röntgenstrahlen. Mithilfe des prototypischen chiralen Materials Quarz zeigen wir, dass zirkular polarisierte Röntgenstrahlen, die intrinsisch chiral sind, an bestimmten Positionen im reziproken Raum an chirale Phononen koppeln, wodurch wir die chirale Dispersion der Gittermoden bestimmen können. Unser experimenteller Nachweis chiraler Phononen zeigt einen neuen Freiheitsgrad in kondensierter Materie, der sowohl von grundlegender Bedeutung ist als auch die Tür zur Erforschung neu auftretender Phänomene auf der Grundlage chiraler Bosonen öffnet.

Quasiteilchen in Festkörpern bestimmen grundlegend viele physikalische Eigenschaften und ihre Symmetrie ist von zentraler Bedeutung. Von besonderem Interesse sind chirale Quasiteilchen. Beispielsweise entstehen chirale Fermionen an entarteten Knoten in Weyl-Halbmetallen1 und chiralen Kristallen2,3. Ihre chiralen Eigenschaften manifestieren sich direkt durch eine chirale Anomalie7 und führen zu verbesserten topologischen Eigenschaften, einschließlich selektiver Photoanregung durch zirkular polarisiertes Licht8, chiralem Photostrom9 und Transport7. Das Vorhandensein chiraler Bosonen wie Phononen4,5,6,10,11,12,13,14,15,16,17 und Magnonen6,18,19,20 wurde ebenfalls ausführlich diskutiert.

Chirale Phononen sind Schwingungsmoden von Festkörpern, in denen die Atome eine Rotationsbewegung senkrecht zu ihrer Ausbreitung mit einer damit verbundenen zirkularen Polarisation und einem Drehimpuls ausführen. Aufgrund ihres Drehimpulses können chirale Phononen orbitale magnetische Momente tragen, was einen phonomagnetischen Effekt ermöglicht, der dem optomagnetischen Effekt anderer helikaler Atomrotationen ähnelt21,22. Dementsprechend können die Phononen ein effektives Magnetfeld erzeugen, das zur Erklärung der Beobachtung angeregter Magnonen herangezogen wird23 und ihre Anregung durch ultraschnelle Drehimpulsübertragung von einem Spinsystem ermöglicht24. Während ein phononisches Magnetfeld bisher hauptsächlich am Γ-Punkt diskutiert wurde, entstehen chirale Phononen natürlicherweise in nichtzentrosymmetrischen Materialien entfernt vom Zonenzentrum und basieren auf einer grundlegend anderen Symmetrie.

Die experimentelle Beobachtung der Phononenchiralität hat sich als Herausforderung erwiesen. Wenn Atomrotationen auf eine Ebene beschränkt sind, die die Ausbreitungsrichtung der Phononen enthält (kreisförmige Phononen), kann der Modus keinen chiralen Charakter besitzen (Zusatzinformationen enthalten Symmetrieüberlegungen), wie dies bei sich nicht ausbreitenden Phononen bei Γ und anderen Punkten mit hoher Symmetrie der Fall ist. Daher reichen Ergebnisse, die auf optischen Sondentechniken wie chiroptischer Spektroskopie16 und zirkular polarisierter Raman-Streuung17 basieren, aufgrund der großen Wellenlänge optischer Photonen nicht aus, um das Vorhandensein chiraler Phononen zu identifizieren, was die Untersuchung sehr nahe am Γ-Punkt einschränkt. Die erste Behauptung über die Beobachtung eines chiralen Phonons wurde an den hochsymmetrischen Punkten eines einschichtigen Übergangsmetalldichalkogenids aufgestellt5, obwohl argumentiert wurde, dass sie nicht mit den Symmetrieargumenten vereinbar ist6. Daher besteht ein großer Bedarf an der Etablierung einer experimentellen Methode, die den chiralen Charakter von Phononen direkt überprüft.

In dieser Arbeit demonstrieren wir chirale Phononen in einem chiralen Material an allgemeinen Impulspunkten in der Brillouin-Zone. Wir untersuchen die Chiralität von Phononen mithilfe der resonanten inelastischen Röntgenstreuung (RIXS) mit zirkular polarisierten Röntgenstrahlen. Unsere Strategie basiert auf der Tatsache, dass zirkular polarisierte Röntgenstrahlen chiral sind, und basiert auf der Verwendung resonanter elastischer Röntgenstreuung zur Untersuchung der Chiralität eines statischen Gitters durch Verwendung zirkular polarisierter Röntgenstrahlen an verbotenen Reflexionen an der Schraubenachse25. Mit RIXS können zirkular polarisierte chirale Photonen durch die Übertragung von Drehimpulsen an dynamische chirale Phononenmoden gekoppelt werden, und der Prozess kann an allgemeinen Impulspunkten im reziproken Raum stattfinden. Unsere theoretische Analyse zeigt, dass der beobachtete Zirkulardichroismus in RIXS durch die Orbitale der resonanten Atome verursacht wird, die sich chiral ausrichten, was durch die chirale Kristallstruktur bestimmt wird; Wir berechnen den Drehimpuls der Phononen am entsprechenden Q-Punkt mithilfe der Dichtefunktionaltheorie (DFT).

RIXS ist ein zweistufiger Prozess, bei dem die Energie des einfallenden Photons mit einer bestimmten Polarisation mit einer atomaren Röntgenabsorptionskante des Systems zusammenfällt (in Resonanz gerät)26. Bei RIXS an der OK-Kante regt ein einfallendes Photon ein Elektron von der O 1s-Innenschale zur 2p-Außenschale an. Die Kombination aus Kernloch und angeregtem Elektron bildet in diesem Zwischenzustand eine kurzlebige Anregung, die mit dem Gitter interagiert und Phononen erzeugt, wenn es seine lokale Umgebung verformt27,28. Der letzte RIXS-Schritt beinhaltet die Abregung des Elektrons von 2p auf 1s, was zur Emission eines Photons führt, während eine bestimmte Anzahl von Phononen im System zurückbleibt. Die detektierte Energie und der Impuls des emittierten Photons stehen in direktem Zusammenhang mit der Energie und dem Impuls des im Festkörper erzeugten Phonons.

Um den Mechanismus zu veranschaulichen, durch den RIXS chirale Phononen in Quarz anregt, betrachten wir eine Si-O-Kette, in der die O-Ionen über das 2p-Orbital, das zur Mittelachse der Kette zeigt, an die Si-Ionen binden (Abb. 1 und ergänzende Abb. 1). Während dieses O 2p-Orbital im lokalen Bezugssystem des Liganden bei seiner Drehung um die Mittelachse mit dem Winkel ϕ unverändert bleibt, ändert sich im globalen Bezugssystem seine Richtung bei der Drehung. Wir beschreiben die Raumkoordinate des Phonons durch den Winkel ϕ und bezeichnen den Erzeugungsoperator eines Elektrons im 2p-Orbital entlang der globalen x-Achse als \({p}_{x}^{\dagger }\) und entlang der globalen y-Achse als \({p}_{y}^{\dagger }\). Wir konstruieren den RIXS-Hamilton-Operator HI für den Zwischenzustand so, dass während einer (adiabatisch langsamen) Drehung des Atoms um die z-Achse die Grundzustandswellenfunktion immer auf das Rotationszentrum zeigt (Zusatzinformationen enthalten eine detaillierte Ableitung):

wobei ss† der Kernlochdichteoperator ist, der Vektoroperator p = (px, py) und σi die Pauli-Matrizen mit i = x, y, z bezeichnet. Der RIXS-Operator, der das System vom Grundzustand |0> in den Endzustand |f> mit m Phononenmoden bringt, kann mithilfe der ultrakurzen Kernlochlebensdauererweiterung27 bis zur niedrigsten Ordnung in α ausgewertet werden. Einführung der Zirkularpolarisationsbasis \({{\boldsymbol{\epsilon }}}_{{\bf{c}}}\), wobei ein vollständig linkszirkular polarisiertes Photon \({{\boldsymbol{\epsilon }} }_{{\rm{c}}}^{{\rm{L}}}=\left({\rm{1,0}}\right)\) und ein rechtes zu \({{\boldsymbol {\epsilon }}}_{{\rm{c}}}^{{\rm{R}}}=\left({\rm{0,1}}\right)\), die RIXS-Amplitude wird ( Ergänzende Angaben)

Der Drehimpuls der Photonen (entgegengesetzt zwischen C+ (oben, rot) und C− (unten, blau)) wird auf einen Kristall übertragen, was in diesem Fall eine Rotation der Anionen (orangefarbene Kugeln mit p-Orbitalen) relativ zu ihren benachbarten Kationen verursacht (grüne Kugeln).

Dies zeigt, dass Drehimpuls auf das phononische System übertragen wird, wenn die einfallenden und gestreuten Photonen unterschiedliche Zirkularpolarisation haben. Abbildung 1 zeigt konzeptionell, wie solche Wechselwirkungen zwischen zirkular polarisierten Photonen und dem Gitter durch diese Drehimpulsübertragung revolutionäre Gitterschwingungen auslösen können.

Als Zielmaterial wählen wir den prototypischen chiralen Kristallquarz (α-SiO2), in dem SiO4-Tetraeder eine chirale Helix entlang [001] bilden (Abb. 2). Die resultierende chirale Raumgruppe ist entweder P3221 (linker Quarz) (Abb. 2a) oder P3121 (rechter Quarz) (Abb. 2b). Eine aktuelle DFT-Studie15 wies auf die Chiralität und den Phononendrehimpuls einiger Phononenzweige hin und zeigte die Umkehrung der Chiralität zwischen entgegengesetzten Enantiomeren sowie das Fehlen eines Phononendrehimpulses am Γ-Punkt.

a–c, Kristallstrukturen des linken Quarzes (a) und des rechten Quarzes (b) sowie der Brillouin-Zone mit Q1, wo die RIXS-Spektren aufgenommen wurden (c).

Wir führten RIXS-Experimente mit zirkularer Polarisation (C+/C−) an zwei Quarzkristallen mit entgegengesetzter Chiralität durch. Mit einer um die OK-Kante abgestimmten einfallenden Photonenenergie, die eine Energieauflösung von ungefähr 28 meV erreicht, haben wir Spektren bei Q1 = (−0,25, 0, 0,32) reziproken Gittereinheiten gesammelt (Abb. 2c; Methoden enthält Details). Das Spektrum für verschiedene einfallende Photonenenergien (dargestellt in Abb. 3) zeigt deutliche Peaks auf der Energieverlustseite bei Resonanz, die für Energien, die weiter von der Resonanz entfernt sind, unterdrückt werden. Beachten Sie, dass die Energieauflösung nicht ausreicht, um die Peaks einzelnen Phononen zuzuordnen29. Alle Peaks oberhalb der Energie des höchsten Phononenmodus von etwa 0,2 eV (Lit. 29) sind das Ergebnis höherharmonischer Phononenanregungen.

a, Röntgenabsorptionsspektrum um die OK-Kante. b, RIXS-Spektren, aufgenommen mit C+ für linksdrehenden Quarz bei Q1 = (−0,25, 0, 0,32) für die einfallenden Photonenenergien, die durch die gestrichelten Linien in a angegeben sind. Jedes Spektrum in b ist vertikal verschoben, um die Sichtbarkeit zu verbessern. Fehlerbalken sind kleiner als die Linienbreite in a und in der Standardabweichung in b (Methoden).

Quelldaten

Abbildung 4 zeigt die C+- und C−-RIXS-Spektren von linkshändigem (Abb. 4a) und rechtshändigem (Abb. 4b) Quarz und ihre dichroitischen Kontraste (Abb. 4c) bei 20 K. Wir sehen einen deutlichen Kontrast zwischen C+ und C−, und der Dichroismus ändert das Vorzeichen für die entgegengesetzten chiralen Enantiomere, was darauf hindeutet, dass er durch die Chiralität der Moden verursacht wird. Wir finden einen ähnlichen Kontrast zwischen C+ und C− an den anderen reziproken Punkten mit unterschiedlichen RIXS-Spektren aufgrund unterschiedlicher Phononenenergien (Dispersion) und unterschiedlicher RIXS-Querschnitte (ergänzende Abbildung 2). Diese Beobachtungen zeigen eindeutig, dass zirkular polarisierte Photonen an chirale Phononen koppeln, wobei die Chiralität der Phononen durch die Gitterchiralität definiert wird, und dass RIXS mit zirkular polarisierten Röntgenstrahlen zur Untersuchung der Phononenchiralität verwendet werden kann.

a,b, Vergleich zwischen linkem (L) Quarz (a) und rechtem (R) Quarz (b), aufgenommen bei der einfallenden Photonenenergie von 534 eV und Q1 = (−0,25, 0, 0,32). c, Extrahierte zirkulardichroitische Komponenten der in a und b gezeigten Daten. Fehlerbalken sind in Standardabweichungen angegeben.

Quelldaten

Wir verwenden DFT, um die Phononendispersion und die Phononenzirkularpolarisation für alle Phononenzweige zu berechnen und zeigen ihre Dispersion zwischen Q1 und Γ in Abb. 5a für rechten Quarz (Details finden Sie in Methoden; ergänzende Abbildungen 4 und 5 zeigen andere Richtungen in reziproken Räumen). und Komponenten des zirkularen Polarisationsvektors). Beachten Sie, dass wir eine andere Richtung als in Lit. zeigen, da wir an Punkten mit niedriger Symmetrie in der Brillouin-Zone interessiert sind. 15, sowie weitere Bands. Die Farbskala gibt die Zirkularpolarisation (S) des Phonons an (Lit. 4), was die Chiralität eines Phononenmodus anzeigt; sie ist beispielsweise für die z-Komponente Sz definiert als

a: Niedrigenergetische Phononendispersion für rechten Quarz entlang der Richtung von Γ nach Q1. Die Farben repräsentieren die z-Komponente der Zirkularpolarisation des Phonons. b, Dieselbe Phononenbandstruktur mit Farben, die die effektiven Modenladungen (ein Maß für den Grad, in dem die elektronische Ladungsverteilung durch die Phononen gestört wird) in Einheiten der Elementarladung darstellen. c, Der chirale Phononenmodus bei Q1 = (−0,25, 0, 0,32) (angezeigt durch einen Pfeil in a), der die wichtigsten chiralen Umdrehungen der Sauerstoffatome zeigt, die entlang der Kette eine andere Phase haben. d, Zugehörige Änderung des lokalen Quadrupolmoments (verbunden mit dem O 2p-Orbital) für ein umlaufendes Sauerstoffatom zwischen dem Phonon in Phase 0 und Phase π (schwarze Vektoren stellen eine Zunahme des atomaren Quadrupolmoments zwischen seiner Position in Phononphase 0 und dar). seine Position bei Phase π und grüne Vektoren stellen eine Abnahme dar). e, Die Phononenbandstruktur, gefärbt entsprechend der Größe des magnetischen Moments der Phononen in Einheiten des Kernmagnetons.

Quelldaten

Hier sind \({{\epsilon }}_{{\rm{m}}}\) die Phononeneigenvektoren jedes der n Atome in der Elementarzelle (normalisiert so, dass \({\sum }_{{\ rm{m}}}| \langle {{\epsilon }}_{{\rm{m}}}| {{\epsilon }}_{{\rm{m}}}\rangle | =1\)) , und \(| {r}_{{\rm{m}},z}\rangle \) und \(| {{\ell }}_{{\rm{m}},z}\rangle \) sind Eigenvektoren, die reinen Rechts- und Linksdrehungen entsprechen. Der Phononendrehimpuls (L) ist dann gegeben durch L = ħS (Lit. 4). Wir geben auch die effektiven Ladungen des Modus (Abb. 5b) als Maß für die Stärke der Wechselwirkung zwischen Modus und Licht an, berechnet nach der Methode von Ref. 30.

Wenn wir die berechneten und gemessenen Modi abgleichen, stellen wir fest, dass diejenigen mit starkem dichroitischem Kontrast diejenigen sind, für die eine große Chiralität berechnet wurde. Der Peak mit dem größten Kontrast liegt bei etwa 50 meV für alle von uns gemessenen Kehrwerte (Q1 in Abb. 4c und Q2 = (−0,29, 0,14, 0,32) und Q3 = (−0,25, 0,25, 0,32) in der ergänzenden Abb. 2), was darauf hindeutet, dass ein Modus mit großer Phononenzirkularpolarisation und einer Energie um 50 meV den Kontrast dominiert. Der Modus bei der Energie von ungefähr 47, 6 meV bei Q1, den wir als Modus ). Abbildung 5c und Zusatzvideo 1 visualisieren Modus X bei Q1 und zeigen, dass es sich dabei um eine kreisförmige Bewegung der Atome handelt. Wichtig ist, dass der Modus die Symmetrieanforderung für einen chiralen Phononenmodus erfüllt.

Bei nichtmagnetischem Quarz sind die RIXS-Spektren an der OK-Kante hauptsächlich empfindlich gegenüber den O 2p-Orbitalzuständen. Dies bedeutet, dass Phononenmoden, die beispielsweise die Ausrichtung der 2p-Orbitalzustände erheblich beeinflussen, in RIXS einen großen Streukontrast erzeugen und außerdem stark von der Röntgenpolarisation abhängig sind. Abbildung 5d und Zusatzvideo 2 veranschaulichen die Entwicklung der lokalen Ladungsquadrupole an der O-Stelle, wenn der chirale Phononenmodus angeregt wird (Abb. 5c oder Zusatzvideo 1). Diese Ladungsquadrupole spiegeln die zeitliche Entwicklung der O 2p-Orbitale wider, was zeigt, dass das dichroitische RIXS-Signal auf eine Entwicklung der chiralen Stapelung der O 2p-Orbitalmomente bei der chiralen Phononenanregung zurückzuführen ist, wie in den Gleichungen (1) und (2) beschrieben ).

Beachten Sie, dass der Modus mit dem größten Kontrast nicht der Phononenmodus mit der größten Phononenzirkularpolarisation ist. Stattdessen weist der Modus bei Q1 eine große effektive Modusladung auf, wie in Abb. 5b dargestellt. Dies weist darauf hin, dass der Kontrast nicht nur von der chiralen Amplitude einer Mode selbst abhängt, sondern auch von der Modulation der elektronischen Ladungen in Bezug auf die Ebene der elektrischen Felder der zirkular polarisierten Röntgenstrahlen. Beachten Sie, dass es eine zusätzliche Überlegung gibt. Die Zirkularpolarisation von Phononen gibt eine bevorzugte Umlaufrichtung der Atome bei der Anregung an, die nur mit der passenden Zirkularpolarisation des Photons angeregt werden können (Abb. 1). Da Moden mit entgegengesetzter Chiralität unterschiedliche Energien haben (in der Ergänzungsabbildung 4 und der Ergänzungstabelle 1 Moden mit entgegengesetzter Chiralität, am Γ-Punkt degeneriert, vom Zonenzentrum entfernt gespalten), zeigen die Peaks, die aus mehreren Moden bestehen, einen Peak Verschiebung bei Aufnahme mit entgegengesetzter Zirkularpolarisation (Abb. 4).

In Abb. 5e zeigen wir die zugehörigen magnetischen Momente, die durch die chirale Bewegung der geladenen Ionen in den chiralen Phononen induziert werden und die wir durch Erweiterung der in Lit. verwendeten Methode berechnen. 21,22, so dass es an einem beliebigen Punkt im Q-Raum anwendbar ist. Wir beginnen mit der Konstruktion des atomaren Zirkularpolarisationsvektors Sm als Sm = [Sx,m Sy,m Sz,m] (Gleichung (3)), was den Drehimpuls jedes Atoms als \({{\bf{L}}} ergibt. _{{\rm{m}}}=\hslash {{\bf{S}}}_{{\rm{m}}}\). Das magnetische Moment (μm) jedes am Phonon beteiligten Atoms beträgt

Dabei ist \({\gamma }_{{\rm{m}}}\) der Tensor des gyromagnetischen Verhältnisses, der aus Zm, dem Tensor der effektiven Born-Ladung, und mm, den Atommassen, abgeleitet ist. Das magnetische Moment des Phonons ist dann einfach \(\mu {\boldsymbol{=}}{\sum }_{m=1}^{n}{\mu }_{{\rm{m}}}\). Wir zeigen unsere berechneten moden- und Q-punktaufgelösten magnetischen Momente in Abb. 5e und sehen, dass chirale Phononen in Quarz magnetische Momente in der gesamten Brillouin-Zone tragen, obwohl die berechneten magnetischen Momente aufgrund der niedrigen Werte von \({{ \boldsymbol{\gamma }}}_{{\rm{m}}}\). Diese magnetischen Momente der Phononen erzeugen aufgrund des Vorhandenseins zeitumkehrbezogener Paare mit entgegengesetzter Chiralität und entgegengesetztem magnetischem Moment normalerweise keine Nettomagnetisierung. Wenn die Zeitumkehrsymmetrie jedoch gebrochen wird, kann es zu Populationsungleichgewichten zwischen den chiralen Paaren kommen31. Abbildung 5e legt auch nahe, dass die Phononenchiralität direkt durch Wechselwirkungen mit dem magnetischen Moment des Phonons untersucht werden kann, beispielsweise mithilfe polarisierter inelastischer Neutronenstreuung.

Zusammenfassend haben wir RIXS mit zirkular polarisierten Röntgenstrahlen verwendet, um die chirale Natur der Phononen in chiralen Quarzkristallen zu demonstrieren und damit eine grundlegende Methode zur Charakterisierung chiraler Phononen etabliert. Mit der in dieser Proof-of-Principle-Studie etablierten Technik kann die Chiralität von Phononen an allgemeinen Impulspunkten charakterisiert werden, was neue Perspektiven in der chiralen Phononik eröffnet. Unsere Arbeit zeigt beispielsweise, dass RIXS verwendet werden kann, um die Rolle chiraler Phononen in exotischen Phänomenen zu quantifizieren, die in topologischen Materialien vorgeschlagen werden10,32,33,34, sowie um Wechselwirkungen wie Elektronen- und Spinkopplungen mit chiralen Phononen14,35 zu charakterisieren. 36,37,38.

RIXS-Messungen wurden an Beamline I21 an der Diamond Light Source im Vereinigten Königreich39 durchgeführt. Die genutzte Photonenenergie liegt um die OK-Kante herum und die Polarisation ist zirkulär (C+/C−). Die Energieauflösung wird anhand der vollen Breite des Halbmaximums des elastischen Peaks eines Kohlenstoffbandes auf 28 meV geschätzt. Im Handel erhältliche enantiomerenreine Einkristalle haben die breiteste Fläche senkrecht zur [001]-Achse. Der an der Strahllinie installierte Manipulator ermöglicht es uns, den Kristall entlang des Azimutwinkels zu drehen, wodurch wir während des Experiments auf verschiedene Impulspunkte zugreifen können: Q1 = (−0,25, 0, 0,32), Q2 = (−0,29, 0,14, 0,32) und Q3 = (−0,25, 0,25, 0,32). Wir haben Fehlerbalken in einem RIXS-Spektrum als Standardabweichung einzelner Scans von ihrem Durchschnittsspektrum definiert. Die vor den RIXS-Messungen erhaltene Röntgenabsorptionsspektroskopie basiert auf der Methode der Gesamtelektronenausbeute.

Dichtefunktionalberechnungen wurden mit dem Abinit-Softwarepaket (v.9)40,41 und der Perdew-Burke-Ernzerhof-Austausch-Korrelationsfunktion42 mit der Dispersionskorrektur von Ref. durchgeführt. 43. Die Phononenbandstruktur wurde mithilfe der dichtefunktionalen Störungstheorie40 unter Verwendung normerhaltender Pseudopotentiale, eines 38-Ha-Energiegrenzwerts für ebene Wellen, eines 8 × 8 × 8 Monkhorst-Pack-Gitters im k-Raum44 und eines 4 × 4 × 4-Gitters bestimmt im Q-Raum. Zusätzlich wurden Berechnungen der elektronischen und phononischen Struktur explizit an den experimentell gemessenen Q-Punkten durchgeführt. Berechnungen gefrorener Phononen wurden unter Verwendung der Projektor-Augmented-Wave-Methode45 durchgeführt, um lokale Quadrupolmomente mit dem Multipyles-Nachbearbeitungsskript46 zu erhalten. Diese Berechnungen verwendeten einen 192-Ha-Grenzwert für die Energie ebener Wellen innerhalb der Atomsphären und einen 32-Ha-Grenzwert außerhalb der Atomsphären. Es wurden die standardmäßigen Pseudopotentiale und projektorerweiterten Wellendatensätze aus der Abinit-Bibliothek verwendet.

Experimentelle Daten und Modelldaten sind über das Paul Scherrer Institute Public Data Repository47 zugänglich. Quelldaten werden mit diesem Dokument bereitgestellt.

Der MATLAB-Code, der zum Erhalten von Phonon-Zirkularpolarisationen und magnetischen Momenten aus der Abinit-Ausgabe verwendet wird, ist unter https://github.com/cpromao/phonon_polarization verfügbar.

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Merkel, ME Multiplex v.1.0.0 Zenodo https://doi.org/10.5281/zenodo.6907024 (2022).

Ueda, H. Chirale Phononen, untersucht mit Röntgenstrahlen. Öffentliches PSI-Datenrepository https://doi.org/10.16907/7b8bd7d7-d897-4ff6-9cf4-e8335a6e4133 (2022).

Referenzen herunterladen

Wir danken A. Nag für die Beratung bei der Datenanalyse und die anregende Diskussion. Die resonanten inelastischen Röntgenstreuexperimente wurden an der Strahllinie I21 an der Diamond Light Source durchgeführt (Vorschlag MM28375). HU wurde von den National Centres of Competence in Research in Molecular Ultrafast Science and Technology (Stipendium 51NF40-183615), vom Schweizerischen Nationalfonds und vom Forschungs- und Innovationsprogramm Horizon 2020 der Europäischen Union (Marie Skłodowska-Curie Grant 801459–FP-) unterstützt. RESOMUS). Diese Arbeit wurde vom Europäischen Forschungsrat im Rahmen des Forschungs- und Innovationsprogramms Horizont 2020 der Europäischen Union finanziert (Zuschuss 810451). Rechenressourcen wurden von der ETH Zürich und dem Schweizerischen Nationalen Hochleistungsrechenzentrum (Projekt eth3) bereitgestellt. CPR würdigt die Unterstützung der Europäischen Union und Horizont 2020 durch das Marie-Skłodowska-Curie-Stipendium (Fördernummer 101030352). JvdB dankt der Deutschen Forschungsgemeinschaft für die Unterstützung durch den Würzburg-Dresdner Exzellenzcluster für Komplexität und Topologie in Quantenmaterie ct.qmat (EXC 2147 Projekt-Nr. 39085490) und den Sonderforschungsbereich SFB 1143 (Projekt-Nr. 247310070).

Open-Access-Förderung durch Lib4RI – Bibliothek für die Forschungsinstitute im ETH-Bereich: Eawag, Empa, PSI & WSL.

Swiss Light Source, Paul Scherrer Institut, Villigen, Schweiz

Hiroki Ueda & Urs Staub

SwissFEL, Paul Scherrer Institut, Villigen, Schweiz

Hiroki Ueda

Diamond Light Source, Didcot, Großbritannien

Mirian García-Fernández, Stefano Agrestini & Ke-Jin Zhou

Abteilung für Materialwissenschaften, ETH Zürich, Zürich, Schweiz

Carl P. Romao und Nicola A. Spaldin

Institut für Theoretische Festkörperphysik, IFW Dresden, Dresden, Deutschland

Jeroen van den Brink

Institut für Theoretische Physik und Exzellenzcluster Würzburg–Dresden ct.qmat, Technische Universität Dresden, Dresden, Deutschland

Jeroen van den Brink

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HU und USA haben das Projekt konzipiert und gestaltet. HU, MGF, SA, KJ.Z. und die USA führten resonante inelastische Röntgenstreuexperimente durch. HU analysierte die experimentellen Daten. CPR und NAS führten Berechnungen der Dichtefunktionaltheorie durch. JvdB trug zum Mechanismus bei, durch den resonante inelastische Röntgenstreuung chirale Phononen anregt. HU, CPR, JvdB, NAS und US haben das Manuskript mit Beiträgen aller Autoren verfasst.

Korrespondenz mit Hiroki Ueda oder Urs Staub.

Die Autoren geben an, dass keine Interessenkonflikte bestehen.

Nature dankt Derek Meyers und den anderen anonymen Gutachtern für ihren Beitrag zum Peer-Review dieser Arbeit. Peer-Reviewer-Berichte sind verfügbar.

Anmerkung des Herausgebers Springer Nature bleibt hinsichtlich der Zuständigkeitsansprüche in veröffentlichten Karten und institutionellen Zugehörigkeiten neutral.

Ergänzende Anmerkungen 1–5, Abb. 1–5, Tabellen 1–3 und Referenzen.

Ergänzendes Video 1 aus Abb. 5c, das Modus X bei Q1 visualisiert, zeigt, dass es sich dabei um eine kreisförmige Bewegung der Atome handelt.

Ergänzendes Video 2 visualisiert die Entwicklung der lokalen Ladungsquadrupole an der O-Stelle, wenn der chirale Phononenmodus angeregt wird.

Open Access Dieser Artikel ist unter einer Creative Commons Attribution 4.0 International License lizenziert, die die Nutzung, Weitergabe, Anpassung, Verbreitung und Reproduktion in jedem Medium oder Format erlaubt, sofern Sie den/die ursprünglichen Autor(en) und die Quelle angemessen angeben. Geben Sie einen Link zur Creative Commons-Lizenz an und geben Sie an, ob Änderungen vorgenommen wurden. Die Bilder oder anderes Material Dritter in diesem Artikel sind in der Creative Commons-Lizenz des Artikels enthalten, sofern in der Quellenangabe für das Material nichts anderes angegeben ist. Wenn Material nicht in der Creative-Commons-Lizenz des Artikels enthalten ist und Ihre beabsichtigte Nutzung nicht gesetzlich zulässig ist oder über die zulässige Nutzung hinausgeht, müssen Sie die Genehmigung direkt vom Urheberrechtsinhaber einholen. Um eine Kopie dieser Lizenz anzuzeigen, besuchen Sie http://creativecommons.org/licenses/by/4.0/.

Nachdrucke und Genehmigungen

Ueda, H., García-Fernández, M., Agrestini, S. et al. Chirale Phononen in Quarz mit Röntgenstrahlen untersucht. Natur (2023). https://doi.org/10.1038/s41586-023-06016-5

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Eingegangen: 20. Januar 2023

Angenommen: 27. März 2023

Veröffentlicht: 07. Juni 2023

DOI: https://doi.org/10.1038/s41586-023-06016-5

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