Wissenschaftler erfassen zuerst

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Die Entwicklung der Hochgeschwindigkeits-Blitzfotografie in den 1960er Jahren durch den verstorbenen MIT-Professor Harold „Doc“ Edgerton ermöglichte es uns, Ereignisse zu visualisieren, die für das Auge zu schnell waren – eine Kugel, die einen Apfel durchbohrt, oder ein Tropfen, der auf eine Milchlache trifft.

Jetzt haben Wissenschaftler am MIT und an der University of Texas in Austin mithilfe einer Reihe fortschrittlicher spektroskopischer Werkzeuge erstmals Schnappschüsse einer lichtinduzierten metastabilen Phase aufgenommen, die außerhalb des Gleichgewichtsuniversums verborgen ist. Mithilfe von Single-Shot-Spektroskopietechniken an einem 2D-Kristall mit nanoskaligen Modulationen der Elektronendichte konnten sie diesen Übergang in Echtzeit beobachten.

„Mit dieser Arbeit zeigen wir die Entstehung und Entwicklung einer verborgenen Quantenphase, die durch einen ultrakurzen Laserpuls in einem elektronisch modulierten Kristall induziert wird“, sagt Frank Gao PhD '22, Co-Hauptautor eines Artikels über die Arbeit, der sich derzeit befindet ein Postdoc an der UT Austin.

„Normalerweise ist das Bestrahlen von Materialien mit Lasern dasselbe wie das Erhitzen von Materialien, aber in diesem Fall nicht“, fügt Zhuquan Zhang, Co-Hauptautor und aktueller MIT-Absolvent in Chemie, hinzu. „Hier ordnet die Bestrahlung des Kristalls die elektronische Ordnung neu und erzeugt eine völlig neue Phase, die sich von der Hochtemperaturphase unterscheidet.“

Ein Artikel zu dieser Forschung wurde heute in Science Advances veröffentlicht. Das Projekt wurde gemeinsam von Keith A. Nelson, dem Haslam- und Dewey-Professor für Chemie am MIT, und Edoardo Baldini, einem Assistenzprofessor für Physik an der UT-Austin, koordiniert.

Lasershows

„Das Verständnis des Ursprungs solcher metastabiler Quantenphasen ist wichtig, um seit langem bestehende grundlegende Fragen der Nichtgleichgewichts-Thermodynamik zu beantworten“, sagt Nelson.

„Der Schlüssel zu diesem Ergebnis war die Entwicklung einer hochmodernen Lasermethode, die irreversible Prozesse in Quantenmaterialien mit einer Zeitauflösung von 100 Femtosekunden ‚filmen‘ kann.“ fügt Baldini hinzu.

Das Material Tantaldisulfid besteht aus kovalent verbundenen Schichten von Tantal- und Schwefelatomen, die lose übereinander gestapelt sind. Unterhalb einer kritischen Temperatur bilden die Atome und Elektronen des Materials nanoskalige „Davidstern“-Strukturen – eine unkonventionelle Elektronenverteilung, die als „Ladungsdichtewelle“ bekannt ist.

Die Bildung dieser neuen Phase macht das Material zu einem Isolator, aber das Einstrahlen eines einzigen, intensiven Lichtimpulses drückt das Material in ein metastabiles verborgenes Metall. „Es ist ein vorübergehender Quantenzustand, der in der Zeit eingefroren ist“, sagt Baldini. „Menschen haben diese lichtinduzierte verborgene Phase schon früher beobachtet, aber die ultraschnellen Quantenprozesse hinter ihrer Entstehung waren noch unbekannt.“

Nelson fügt hinzu: „Eine der größten Herausforderungen besteht darin, dass die Beobachtung einer ultraschnellen Umwandlung von einer elektronischen Ordnung in eine solche, die auf unbestimmte Zeit andauern kann, mit herkömmlichen zeitaufgelösten Techniken nicht praktikabel ist.“

Impulse der Einsicht

Die Forscher entwickelten eine einzigartige Methode, bei der ein einzelner Sondenlaserpuls in mehrere hundert verschiedene Sondenpulse aufgeteilt wurde, die alle zu unterschiedlichen Zeiten an der Probe ankamen, bevor und nachdem das Umschalten durch einen separaten, ultraschnellen Anregungspuls eingeleitet wurde. Indem sie Änderungen in jedem dieser Sondenimpulse messen, nachdem sie von der Probe reflektiert oder durch sie hindurchgelassen wurden, und die Messergebnisse dann wie einzelne Bilder aneinanderreihen, könnten sie einen Film erstellen, der mikroskopische Einblicke in die Mechanismen bietet, durch die Transformationen stattfinden.

Indem die Autoren die Dynamik dieser komplexen Phasenumwandlung in einer Einzelschussmessung erfassten, zeigten sie, dass das Schmelzen und die Neuordnung der Ladungsdichtewelle zur Bildung des verborgenen Zustands führt. Theoretische Berechnungen von Zhiyuan Sun, einem Postdoc des Harvard Quantum Institute, bestätigten diese Interpretation.

Während diese Studie mit einem bestimmten Material durchgeführt wurde, sagen die Forscher, dass dieselbe Methodik nun auch zur Untersuchung anderer exotischer Phänomene in Quantenmaterialien verwendet werden kann. Diese Entdeckung könnte auch bei der Entwicklung optoelektronischer Geräte mit bedarfsgesteuerten Fotoreaktionen hilfreich sein.

Weitere Autoren des Artikels sind der Chemie-Doktorand Jack Liu, der Fachbereich Physik MRL Mitsui Career Development Associate Professor Joseph G. Checkelsky; Linda Ye PhD '20, jetzt Postdoktorandin an der Stanford University; und Yu-Hsiang Cheng PhD '19, jetzt Assistenzprofessor an der National Taiwan University.

Diese Arbeit wurde vom US-Energieministerium, Office of Basic Energy Sciences, unterstützt. die EPiQS-Initiative der Gordon and Betty Moore Foundation; und die Robert A. Welch Foundation.

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